大力發(fā)展新能源汽車已成為我國及世界各國緩解傳統(tǒng)能源危機和解決環(huán)境污染問題的重要途徑之一。新能源電動汽車的爆炸式上升對鋰離子動力鋰電池，尤其是電池正極材料的能量密度、安全性、循環(huán)壽命以及成本控制提出了更高的要求。鎳鈷錳/鎳鈷鋁正極材料雖然具有較高的能量密度，但存在較大的安全隱患。因此，研究和開發(fā)長壽命、高安全的高性能鋰離子電池正極材料具有重要的意義。

傳統(tǒng)磷酸鐵鋰正極材料的理論比容量為170mAh/g，結構穩(wěn)定、循環(huán)性能與安全性能好，然而其工作電壓只有3.4V，難以滿足未來電動汽車市場對電池能量密度的需求。LiMnPO4（LMP）與LiFePO4具有相同的橄欖石結構、相近的理論比容量以及相當?shù)陌踩阅埽涔ぷ麟妷浩脚_在4.1V左右，理論能量密度為LiFePO4材料的1.2倍，是一種具有應用潛力的鋰離子電池正極材料。然而，LiMnPO4的電子電導率和離子擴散速率低，導致其電化學活性差。為解決此問題，顆粒尺寸納米化、碳包覆及陽離子摻雜等是提高LiMnPO4電化學性能的重要改進方法。

鑒于此，濟南大學的原長洲教授課題組成功制備了Ti摻雜的LiMnPO4主體結構，并同時在材料表界面構建了離子與電子雙持續(xù)活性通道（NaTi2(PO4)3快離子導體和納米碳包覆層快電子導體），同時與三維石墨烯原位復合，得到了Ti摻雜及NaTi2(PO4)3快離子導體和納米碳層雙包覆并與三維石墨烯復合的多級結構LiMnPO4復合正極材料。作者通過機理分析發(fā)現(xiàn)，外在的雙持續(xù)活性通道可以有效防止正極材料表面副產(chǎn)物的出現(xiàn)，從而有效提高了鋰離子嵌入和脫出過程中的轉(zhuǎn)移速率。研究結果表明，該復合材料體系表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能及循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2.[email protected]@C/3D-G以及比較材料的電化學性能：（a-c）在0.1-10C電流密度下的充放電曲線；（d）在0.1-10C電流密度下的循環(huán)性能；（d）單核雙殼結構TLMP示意圖；（f）Ti摻雜LMP主體晶體結構示意圖；（g-i）三種材料的XRD精修衍射圖譜；（j-l）[email protected]@[email protected]

他們對循環(huán)后的電極結構進行詳細表征，并提出其表現(xiàn)優(yōu)異電化學性能的重要原因：（1）高價Ti離子摻雜可以有效降低LMP主體結構的MnLi+反占位缺陷，從而有助于提高主體材料在充放電過程中結構的穩(wěn)定性；（2）材料表面構建的離子-電子雙持續(xù)活性通道可以大幅度減少表界面副產(chǎn)物的形成，提高表界面離子-電子遷移速率；（3）顆粒最外層納米碳包覆層以及緊密環(huán)繞在顆粒周圍的三維石墨烯顯著提高了材料的電子電導率，從而有助于材料倍率性能的提升。

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