富鎳三元正極材料，因可逆容量高、成本低等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最理想的下一代高能量密度鋰離子動力鋰電池正極材料之一。不過，界面穩(wěn)定性差、二次顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)衰退等問題，嚴(yán)重阻礙了該類正極材料的規(guī)模化應(yīng)用。

近日，長沙理工大學(xué)副教授李靈均，和廈門大學(xué)張橋保、美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室陸俊、內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校、布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室等海內(nèi)外教授及團(tuán)隊(duì)合作完成了一項(xiàng)工作，通過第一性原理計(jì)算為指導(dǎo)，同步合成了鈦摻雜、鑭鎳鋰氧化物包覆的"雙重修飾"富鎳三元正極材料。這種簡單高效的合成方法，將有望大大降低高性能富鎳三元材料的生產(chǎn)門檻。成果日前發(fā)表在國際期刊《先進(jìn)功能材料》上。

團(tuán)隊(duì)從分析鈦和鑭在富鎳三元材料表面的遷移勢壘出發(fā)，發(fā)現(xiàn)鈦摻入體相而鑭逃離至表面的狀態(tài)，為體系能量最低的狀態(tài)即穩(wěn)定狀態(tài)。根據(jù)理論計(jì)算結(jié)果，他們合理設(shè)計(jì)并同步合成了"雙重修飾"的富鎳三元材料。材料展現(xiàn)出了良好的熱穩(wěn)定性、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及優(yōu)異的電化學(xué)性能。在60攝氏度高溫循環(huán)150次后，雙重修飾材料的容量保持率，比純相富鎳材料提高了近兩倍。在采用全場透射X射線顯微成像對循環(huán)前/后的正極材料進(jìn)行可視化研究后，團(tuán)隊(duì)證明"雙重修飾"可抑制正極材料二次顆粒內(nèi)微裂紋的出現(xiàn)和循環(huán)過程中微裂紋擴(kuò)展，循環(huán)后富鎳材料二次顆粒間Ni3+的不均勻分布得到了有效抑制，從而顯著提升了材料二次顆粒的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

這一發(fā)現(xiàn)為富鎳三元材料的開發(fā)和應(yīng)用供應(yīng)了新思路和理論指導(dǎo)，有助于高能量密度鋰離子動力鋰電池的發(fā)展。

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