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鋰電池有什么負極硅基材料粘結劑?

鉅大LARGE  |  點擊量:4468次  |  2022年05月31日  

鋰離子電池粘結劑根據分散介質的性質,可分為有機溶劑的油性粘結劑和以水為分散劑的水性粘結劑。


1、油性粘結劑中,PVDF的均聚物和共聚物應用得最為廣泛。


(1)PVDF均聚物粘合劑


在鋰離子電池的規模化生產中,普遍以PVDF作為粘結劑,有機溶劑N-甲基吡咯烷酮(NMP)等作為分散劑。PVDF具備良好的粘性和電化學穩定性,但電子和離子導電性較差,有機溶劑易揮發、易燃易爆且毒性大;而且PVDF只以弱范德華力與硅基負極材料相連,不能適應Si劇烈的體積變化。


(2)PVDF改性粘結劑

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-40℃ 0.5放電容量保持率≥70%

為改善PVDF應用于硅基負極材料的電化學性能,有學者提出共聚和熱處理等改性方法。三元共聚物聚偏氟乙烯-四氟乙烯-乙烯共聚物[P(VDF-TFE-P)]可增強PVDF的機械性能和粘彈性。在300℃、氬氣保護的條件下熱處理,可提高PVDF的分散性和粘彈性。改性PVDF/Si電極以150mA/g在0.17~0_90V循環50次,比容量為600mAh/g。PVDF/Si電極經改性處理,循環性能雖然有所改善,但循環穩定性仍不理想。


2、水性粘結劑


相比于油性粘結劑,水性粘結劑環保、廉價且使用更安全,逐漸得到推廣。目前研究較多的硅基負極材料粘結劑是羧甲基纖維素鈉(CMC)和聚丙烯酸(PAA)等水性粘結劑。


(1)丁苯橡膠(SBR)/羧甲基纖維棄鈉(CMC)粘結劑


SBR/CMC具有良好的粘彈性和分散性,已廣泛用于石墨類負極的規模化生產中。研究發現,(SBR/CMC)/Si電極可在1000mAh/g恒容量充放電循環(0~1.2V)60次,電化學性能優于PVDF/Si電極,但60次循環并不能充分說明循環穩定性。

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(2)CMC粘結劑


相比粘彈性較好的SBR/CMC和聚乙烯丙烯酸(PEAA)/CMC,有人認為:缺乏彈性的CMC粘結劑更適用于硅基負極材料,因為CMC/Si電極以150mA/g在0.17~0.90V循環70次,比容量為1100mAh/g,優于(SBR/CMC)/Si和PVDF/Si電極。同時CMC/Si電極的電化學性能優于(PEAA/CMC)/Si電極,原因是PEAA易使炭黑團聚,影響電極的循環穩定性。


CMC的羧甲基可通過化學鍵(共價鍵或a鍵[12-13])與Si相連,連接力較強,可保持Si顆粒之間的連接;且CMC可在Si表面形成類似固體電解質相界面膜(SEI)的包覆,抑制電解液的分解。


雖然CMC作為粘結劑時電極表現出良好的電化學性能,但電極配比、pH值和CMC取代度(DS)等,都會不同程度地影響CMC/Si電極的電化學性能。J.S.Bridel等[12-14]發現,當m(Si):m(C):<n(cmc)p=si電極,循環性能較好[10-12]。<=2的cmc=&laquo;1.=si電極的電化學性能,ds=外,適當提高ds有利于改善cmc=g[91。此=mah=600=1=次,比容量為=循環=v=000=1_=~=005=g在[3]=ma=微米si電極以480=的電極性能最好,其中cmc=si電極的性能,發現在ph=3的緩沖溶液中制備備的cmc=的能量密度較低。m.gauthier等[9,11]比較了不同ph值時制=,電極循環性能最好,但此時si含量偏低,電池=僅膨脹48%=1:1:1時,全鋰嵌人時,極片></n(cmc)>


CMC粘結劑具備良好的應用前景,但CMC的粘性一般且脆性大、柔順性差,充放電時極片易龜裂,而且CMC受電極配比、pH值等條件的影響較大,相關研究還有待深人。


(3)PAA粘結劑


PAA的分子結構簡單、易于合成,可溶于水和一些有機溶劑。有研究表明,羧基含量更高的PAA比CMC更適用于硅基負極材料[15%。九Magasinski等[15]發現:PAA不僅可以與Si形成強氫鍵用途,而且能在Si表面形成比CMC更均一的包覆,PAA/Si電極以C/2在0&bull;01~1.00V循環100次,比容量為2400mAh/g0S.Komaba等[16]發現:PAA在極片中的分布較均勻,可在Si表面形成類似SEI膜的包覆、抑制電解液分解,性能優于CMC、聚乙烯醇(PVA)和PVDF。


M.Hasegawa等認為:含有大量羧基的PAA雖有良好的粘性,但羧基的親水性較強,容易與電池中的殘余水分反應,影響性能。假如電極干燥后仍存在羥基或水分,會與電解液中的LiPF6反應分解出PF5(>601C時),使有機溶劑分解,影響電極的充放電性能。假如在150&ndash;200t下對PAA真空熱處理4~12h,使PAA的羧基部分縮合,不但可降低電極親水性,還能增強電極的結構穩定性[1^7]。B.Koo等[19]在150t:下對CMC和PAA進行2h的熱處理,所得c-CMC-PAA/Si電極以1.5A/g在0.005~2.000V循環100次,比容量為1500mAh/g。


2.4海藻酸鈉粘結劑


海藻酸鈉的結構與CMC類似,且羧基的排列更加有規律。I.Kovalenko等[20]將海藻酸鈉作為粘結劑,用于硅基負極材料,制備的海藻酸鈉/Si電極以4.2A/g在0.01~1.00V循環100次,比容量為1700mAh/g,優于CMC/Si和PVDF/Si電極。目前,有關海藻酸鈉的報道不多,且與PAA類似,海藻酸鈉的羧基含量較高,存在親水性較強的問題。


2.5導電聚合物粘結劑


導電聚合物粘結劑同時具備粘性和導電性,可在保持極片結構穩定的同時提髙導電性能。G.Liu等[21]將聚(9,9-二辛基芴-共-芴酮-共-甲基苯甲酸)(PFFOMB)用于硅基負極材料,制備的PFF0MB/Si電極以C/10在0.01~1.00V循環650次,比容量為2100mAh/g。H.Wu等[22]原位合成、制備的聚苯胺(PAni)/Si電極,以6.0A/g在0.01-1.00V循環5000次,比容量仍有550mAh/g。


2.6其他粘結劑


除上述粘結劑外,羧甲基殼聚糖、聚丙烯腈(PAN)和PVA等粘結劑也可用于硅基負極材料。竣甲基殼聚糖/Si電極以500mA/g在0.12~1.00V循環50次,比容量為950mAh/g[s],PAN/Si電極和PVA/Si電極以C/2在0.005~[3]000V循環50次,比容量均保持在600mAh/g124-251。雖然上述粘結劑都可與Si形成強氫鍵用途、具有良好的循環穩定性,但與CMC、PAA和海藻酸鈉等粘結劑相比,循環穩定性略差。

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