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國產(chǎn)材料燃料動(dòng)力電池膜電極的性能研究

鉅大LARGE  |  點(diǎn)擊量:1938次  |  2020年03月18日  

質(zhì)子交換膜燃料動(dòng)力電池(pEMFC)是具有高比功率、高能量轉(zhuǎn)換效率、低溫啟動(dòng)、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)的發(fā)電裝置,近年來仍是燃料動(dòng)力電池領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn)。其核心部件膜電極(MEA)通常由氣體擴(kuò)散層、催化層和質(zhì)子交換膜通過熱壓工藝制備而成,質(zhì)子交換膜、催化劑、碳紙等關(guān)鍵材料對pEM-FC的電性能起到?jīng)Q定性的用途。目前用于質(zhì)子交換膜燃料動(dòng)力電池的關(guān)鍵材料,幾乎全部依靠進(jìn)口,有以下幾種典型的進(jìn)口材料的來源:美國杜邦公司生產(chǎn)的Nafion系列質(zhì)子交換膜,日本東麗公司生產(chǎn)的TGp-H系列碳紙,英國Johnsonmatthey公司生產(chǎn)的鉑催化劑。國外生產(chǎn)的燃料動(dòng)力電池關(guān)鍵材料的價(jià)格昂貴,而且存在對我國進(jìn)行壟斷控制的不利因素。因此大力研制國產(chǎn)燃料動(dòng)力電池材料,并利用國產(chǎn)材料開發(fā)燃料動(dòng)力電池部件及電堆,進(jìn)行燃料動(dòng)力電池的國產(chǎn)化開發(fā)具有十分重要的戰(zhàn)略意義和現(xiàn)實(shí)意義。


本研究在眾多的國產(chǎn)燃料動(dòng)力電池關(guān)鍵材料中選用山東東岳神舟新材料、北京金能燃料動(dòng)力電池、上海河森電氣、上海攀業(yè)氫能源等公司的國產(chǎn)材料制作單電池,比較了不同成分與載量的平整層、催化層對電池性能的影響,探索適合于國產(chǎn)材料的燃料動(dòng)力電池部件的制作工藝,并為開發(fā)國產(chǎn)材料燃料動(dòng)力電池電堆進(jìn)行了膜電極放大實(shí)驗(yàn)。


1.實(shí)驗(yàn)


1.1膜電極五合一的制備


將納米活性碳與聚四氟乙烯(pTFE)乳液按一定比例混合,加入一定量的分散劑,通過超聲波均勻混合形成漿液。將該漿液均勻地涂布到經(jīng)過憎水化處理的國產(chǎn)碳紙上。然后將處理后的碳紙放在330~360℃的高溫下燒結(jié)60min,去除pTFE乳液中所含的表面活性劑及分散劑,同時(shí)使pTFE塑化燒結(jié),均勻地分散在碳紙纖維表面上,形成均勻的憎水網(wǎng)絡(luò)。將含有pt/C催化劑、全氟磺酸樹脂溶液、異丙醇超聲混合后的漿料均勻地噴涂在經(jīng)過預(yù)處理的國產(chǎn)質(zhì)子交換膜表面上。最后將制備好的擴(kuò)散層置于噴有催化劑的質(zhì)子交換膜兩側(cè),形成五合一的膜電極組件。


1.2電池組裝和測試


實(shí)驗(yàn)中采用單電池評價(jià)燃料動(dòng)力電池的性能,電極有效面積為5、25cm2;實(shí)驗(yàn)以氫氣、空氣為反應(yīng)氣,過量系數(shù)分別為1.5和2.0;操作溫度和增濕溫度均為50℃;電池反應(yīng)系統(tǒng)壓力為常壓。實(shí)驗(yàn)中通過調(diào)節(jié)電子負(fù)載控制電流輸出,記錄電壓值,測定性能極化曲線。


2.結(jié)果與討論


2.1平整層中pTFE與碳粉的載量對單電池性能影響


為了考察pTFE對pEMFC電性能的影響,在制作平整層的碳粉漿料時(shí),分別制作了pTFE質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%、10%、15%、20%、25%、30%的混合漿料,并將含有不同pTFE含量的漿料涂布在憎水化處理的國產(chǎn)碳紙上,在相同工藝條件下分別制備組裝了pEMFC,并對單電池進(jìn)行了測試,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖1所示。


從圖1中可以看出,隨著pTFE含量的新增,電池的性能隨之新增,當(dāng)pTFE載量為25%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的時(shí)候,電池的性能達(dá)到最好,此后將pTFE的載量新增到30%時(shí),電池的性能反而有所下降。這可能是因?yàn)樵诟邷叵拢琾TFE燒結(jié)塑化,平整層均勻分布在基底層上,形成憎水網(wǎng)絡(luò)。新增pTFE含量,平整層的憎水性新增,減小電極被水淹的可能性,同時(shí)可防止納米催化劑滲透到碳紙的孔隙中去,因而電池的性能隨pTFE含量的新增而新增。然而當(dāng)pTFE含量過高時(shí),憎水網(wǎng)絡(luò)覆蓋面積過大,減小了碳紙的孔隙,降低氣體擴(kuò)散速率,同時(shí)也新增了電池的內(nèi)阻,因而會(huì)導(dǎo)致電池的性能有所下降。


為了考察平整層的碳粉載量對電池性能的影響,在碳紙上涂布不同載量的碳粉,并制成五合一膜電極,裝配成單電池進(jìn)行性能測試,測試結(jié)果如圖2所示。


從圖2中可以看出,電池的性能隨著碳粉載量的新增而新增,當(dāng)載量達(dá)到1.6mg/cm2時(shí),電池性能有了明顯的提高,當(dāng)載量達(dá)到2.0mg/cm2時(shí),電池性能最好,此后再新增碳粉的載量,當(dāng)載量達(dá)到2.4mg/cm2時(shí),電池的性能反而有所下降。這是由于碳粉載量的多少直接決定了擴(kuò)散層的厚度。盡管擴(kuò)散層較薄時(shí),氣體傳遞路徑短,電池工作時(shí)能保證充足的氣體到達(dá)催化層參與反應(yīng),但是碳粉載量過低,還可能發(fā)生催化劑滲漏到氣體擴(kuò)散層的情況,縮小了三相反應(yīng)區(qū),影響電極性能。同樣碳粉載量也不宜過高,否則擴(kuò)散層較厚,會(huì)導(dǎo)致氣體通道和電子通道減少,以及可能使電池陰極發(fā)生“水淹”現(xiàn)象,降低電池性能。


2.2催化層中全氟磺酸樹脂與催化劑的載量對單電池性能的影響


為了考察全氟磺酸樹脂載量對電池的性能影響,分別用不同質(zhì)量的全氟磺酸樹脂溶液與催化劑、異丙醇超聲混合成漿液,將漿液噴涂在國產(chǎn)質(zhì)子交換膜上,分別制作單電池進(jìn)行性能測試。結(jié)果如圖3所示。


從圖3中可以看出,隨著全氟磺酸樹脂含量的新增,電池的電性能隨之新增,當(dāng)全氟磺酸樹脂的含量為20%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))時(shí),電池的電性能達(dá)到最好,全氟磺酸樹脂含量新增到26%時(shí),性能有所下降,而當(dāng)全氟磺酸樹脂含量新增到30%,電池性能急劇下降。這是由于新增全氟磺酸樹脂的含量,能夠增大催化層的反應(yīng)區(qū)域,新增了質(zhì)子通道,提高了反應(yīng)區(qū)立體化效果,有利于提高電池性能。然而過多的全氟磺酸樹脂使得電極的親水性較強(qiáng),氣體傳遞能力下降,表現(xiàn)出明顯的傳質(zhì)極化損失。當(dāng)全氟磺酸樹脂含量提高到30%時(shí),一方面電極的“水淹”嚴(yán)重,另一方面過量的全氟磺酸樹脂會(huì)降低電極的孔隙率,造成過大的傳質(zhì)阻力,并可能大面積地包裹催化劑,降低催化劑的利用率,導(dǎo)致電池性能迅速衰減。


為了考察催化劑載量對電池性能的影響,將噴涂有不同催化劑載量的質(zhì)子交換膜制作成單電池,分別進(jìn)行測試,研究結(jié)果如圖4所示。


從圖4中可知,pt載量為1.2mg/cm2時(shí),電池的性能最好。催化劑載量較少時(shí)(如0.4mg/cm2),電池發(fā)電性能較差,可能是由于催化層太薄,催化劑活性中心較少使得反應(yīng)不充分,導(dǎo)致電池性能較差;但當(dāng)催化劑載量較多時(shí),電池的性能反而下降,如pt載量為2.0mg/cm2的電池性能比0.8mg/cm2的電池性能還低,最高比功率低于360mW/cm2。這可能是由于催化劑載量較大時(shí),催化層過厚,造成了反應(yīng)傳質(zhì)困難,致使電池性能下降。


2.3活性面積對電池性能的影響


為了考察國產(chǎn)材料燃料動(dòng)力電池的應(yīng)用,將國產(chǎn)材料按上述改進(jìn)工藝的方法制備活性面積為25cm2膜電極,與活性面積為5cm2膜電極的性能比較測試如圖5所示。


從圖5中可以看出,當(dāng)膜電極活性面積放大5倍后,電池性能在大電流放電區(qū)域有所下降,但是電池在實(shí)際應(yīng)用電壓0.5V至開路區(qū)間的電性能幾乎沒有衰減。這表明,國產(chǎn)材料進(jìn)行大面積電堆的研制具有很好的前景。


3結(jié)論


利用國產(chǎn)石墨碳紙、國產(chǎn)全氟磺酸質(zhì)子交換膜、國產(chǎn)pt/C催化劑等燃料動(dòng)力電池關(guān)鍵材料,通過CCM工藝制作了國產(chǎn)材料pEMFC。通過實(shí)驗(yàn)研究表明,擴(kuò)散層的碳粉載量以及pTFE的含量對電池的性能都有很大的影響,在所進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)條件下,最佳的平整層成分與載量是pTFE的含量為30%;碳粉載量為2.0mg/cm2。同樣,催化層的組成和載量也直接影響電池的性能,在所進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)條件下,全氟磺酸樹脂的含量為20%,催化劑載量為1.2mg/cm2是較適宜的催化層成分與載量。本研究所制備的國產(chǎn)材料燃料動(dòng)力電池膜電極I-V性能優(yōu)異,穩(wěn)定性好,這為國產(chǎn)材料質(zhì)子交換膜燃料動(dòng)力電池電堆的開發(fā)打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。


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