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What?局部高溫還能引起Li枝晶生長?

鉅大LARGE  |  點擊量:908次  |  2020年03月06日  

溫度是鋰離子電池使用中無法回避的問題,通常來說溫度關于鋰離子電池的影響是多方面的,首先低溫下由于石墨負極的動力學條件變差,因此更容易發生析Li,其次高溫會導致界面的副反應新增,引起鋰離子電池加速衰降,因此太冷或太熱都會對鋰離子電池的壽命產生顯著的影響。溫控技術的進步使得鋰離子電池能夠工作在較為理想的溫度區間,大大改善了鋰離子電池的壽命,但是我們還面對一個更為普遍的問題——溫度梯度,溫度梯度是一個普遍存在的現象,特別是在一些大尺寸的電池中,隨著電極層數的新增,電池的熱擴散能力受到較大的影響,因此會在垂直于極片和平行于極片方向上產生一定的溫度梯度。


通常來說電池內部溫度梯度的存在會導致電池內部的電流分布不均,高溫的地方內阻更小,因此電流相對更大,而這也會導致電池局部SoC狀態的不一致,從而加劇鋰離子電池的容量衰降。而近日,斯坦福大學的崔屹教授(通訊作者)和YangyingZhu(第一作者)等人研究發現局部高溫還存在加劇金屬Li枝晶生長的風險,導致局部短路的風險新增,影響鋰離子電池的安全性。


鋰離子電池內部的溫度梯度是一種普遍存在的現象,但是如何在高空間分辨率下測量這種溫度梯度卻是比較困難的,為了提高溫度檢測的空間分辨率作者采用拉曼光譜檢測的方法(如下圖所示),溫度檢測的基本原理為在工作電極的一側新增一層石墨烯,石墨烯的拉曼光譜會隨著溫度的變化而發生偏移,從而達到檢測溫度的目的,溫度梯度則是通過激光(532nm)在Cu箔表面產生一個熱點的方式實現。


首先作者測量了石墨烯G鍵的拉曼光譜隨溫度變化產生的偏移(如下圖b所示),可以看到在30-110℃的范圍內石墨烯的G鍵偏移與溫度之間呈現線性相關。通過采用高分辨率的CCD相機,我們能夠獲得高分辨率的(1800gr/mm)溫度分布圖。


之前我們關于Li金屬沉積的研究多數都是基于均勻溫度場下進行了,缺少在存在溫度梯度的條件下Li沉積特性研究。因此作者通過在Cu集流體上施加不同功率的激光,使得銅箔集流體上形成不同溫度的熱點(如上圖c所示),然后在1mA/cm2的電流密度下進行Li沉積試驗。


從下圖能夠看到當激光功率分別為6.7、13.4和16.8mW,在Cu集流體上形成的熱點的溫度分別為51、83和99℃,從下圖a、b和c能夠看到在熱點附近Li沉積的速度要明顯快于周邊溫度比較低的區域。


為了分析造成熱點附近Li沉積速度更快的原因,作者也對Cu集流體的溫度分布和電流分布進行了模擬,模擬結果表明隨著激光功率的提升,熱點的溫度也從55℃,逐漸提高到了90℃和108℃,這與我們檢測到的結果是非常接近的,同時由于玻璃和電解液的熱導率很低,加之Cu箔的厚度僅為170nm,因此激光產生的熱量大部分都集中在了熱點附近。


而銅箔上這種溫度分布的不均勻性也體現在了電流分布上(如下圖g-i所示),模擬中采用的電流密度為1mA/cm2,而在熱點出的電流密度則分別達到了21.5、182.3和311.2mA/cm2,遠遠高于周邊溫度較低的Cu箔處的電流密度(1mA/cm2)。


我們都知道在Li沉積的過程中過大的電流密度往往會導致Li枝晶的加速生長,同時局部Li沉積過量也會對隔膜產生很大的壓力,導致電池更容易發生短路。因此,作者也對局部的熱點導致鋰離子電池發生內短路的風險進行了測試(如下圖所示),作者以12um厚的銅箔為工作電極,LCO電極為對電極,然后通過激光在銅箔的邊緣位置施加一個43℃的熱點(如下圖a所示),從下圖c-g,以及視頻中能夠看到在開始工作后,Li開始在熱點附近快速沉積、生長,而周圍區域Li沉積的速度則仍然比較慢,在1480s后生長的金屬Li就已經接觸到了LCO電極,引起了短路的發生。


接下來作者又通過測溫電阻對短路點的溫度變化僅從了研究(如下圖a所示),為了保證電池在測溫電阻的處發生短路,作者也在對應位置的銅箔上施加了一個熱點,并采用了恒壓充電的方式對電池進行充電,從下圖c可以看到電池大概在300s左右發生短路,隨后電流密度開始快速上升,同時短路點的溫度也在不斷上升,最終達到50℃。


YangyingZhu的研究表明,局部的高溫會導致該位置的電流密度顯著新增(1到2個數量級),從而使得Li在該處的沉積速度大大新增,這一方面會加速Li枝晶的生長,另一方面也會導致Li沉積的不均勻性,導致局部Li沉積過量,對隔膜產生較大的壓力,從而導致局部短路的風險加大,影響Li金屬電池的安全性。


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