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鋰離子電池化成研究方面取得的進展

鉅大LARGE  |  點擊量:905次  |  2019年03月05日  

鋰離子電池在制作過程中一個關鍵工藝就是電池在出廠前要對其進行化成(formation)。關于化成,就是對制造出來的鋰離子電池進行一次小電流的充放電。在鋰電池制作完成后,需要對電池進行小電流的充放電,實現對電池電極材料的“激活”過程。在鋰電池首次充電過程中,鋰離子從正極活物質中脫出,經過電解液后嵌入負極石墨材料中。在此過程中,由于鋰離子嵌入石墨負極電位較低電子會先與電解液反應生成固體電解質界面膜(SEI)和部分氣體。

SEI膜的成膜質量對于電池性能影響至關重要。SEI膜是具有固體電解質性質的鈍化膜層。一般必須滿足以下四點:首先,SEI膜必須是Li+的優良導體,能夠讓鋰離子在其中自由傳輸,進入負極,進行脫嵌鋰工作;其次,SEI膜還必須是良好的電子絕緣體,能夠有效阻止電解液進一步分解,改善自放電;第三,SEI膜要能有效效防止溶劑分子的共嵌入,避免因溶劑分子共嵌入破壞電極材料;最后,由于SEI膜在形成過程中會消耗部分鋰離子,增加首次充放電不可逆容量,且SEI膜增加了界面的鋰離子傳輸阻抗,降低了整個體系的動力學,因此,SEI膜不能太厚。

遺憾的是,由于鋰離子電池怕水怕氧,且SEI膜一般只有幾個納米到幾百個納米的厚度,因此,企業家乃至科學研究人員長久以來對于鋰離子電池在化成過程中SEI膜的物理、化學特性缺乏了解。

【成果簡介】

近日,中科院寧波材料所沈彩副研究員及其研究小組利用電化學原子力顯微鏡(EC-AFM研究了鋰離子電池化成過程中SEI膜的動態成膜過程。他們在手套箱中將AFM探針浸入含有電解液的電池體系中,在對電池進行充放電化成的同時,實現對SEI膜生長演變的實時觀察。通過對含有不同鋰鹽如LiBOB,LiDFOB,LiPF6所組成的電解液所形成的SEI膜研究發現,含有LiDFOB的電解液所形成的SEI膜要比LiBOB電解液所形成的SEI膜薄。例如,0.1MLiDFOB+0.9MLiPF6所組成的電解液所形成的SEI膜只有大概30nm,而0.1MLiBOB+0.9MLiPF6所組成的電解液所形成的SEI膜可以達到120nm。研究者進一步通過定量納米力學顯微鏡技術分析發現,前者SEI膜的楊氏模量(15.14GPa)卻要比后者(4.73GPa)高出一個數量級。XPS分析測試顯示,含有LiDFOB的電解液所形成的SEI膜體系中含有較多的無機鹽成分如LiF,而含有LiBOB的電解液所形成的SEI膜體系中含有較多的有機鹽成分。以上研究成果發表在國際期刊《應用表面科學》(Modulationofsolidelectrolyteinterphaseoflithium-ionbatteriesbyLiDFOBandLiBOBelectrolyteadditives,AppliedSurfaceScience,2018,441,265-271)。

【圖文導讀】

圖1.鋰離子電池固體電解質界面膜(SEI)

圖2.原位原子力顯微鏡下觀察到的化成過程中石墨(HOPG)表面SEI膜的成膜變化過程(電解液組成為0.1MLiBOB+0.9MLiPF6(EC/DMC=1:1))。黑色箭頭代表AFM掃描方向。

圖3.不同電解液經過化成過程后在石墨表面所得SEI的結構有明顯的差異。

圖4.0.1MLiDFOB+0.9MLiPF6所組成的電解液所形成的SEI膜的楊氏模量數值與0.1MLiBOB+0.9MLiPF6所組成的電解液所形成的SEI膜的楊氏模量數值

【小結】

本文主要利用電化學原子力顯微鏡研究了兩種不同電解液在化成過程中SEI膜的結構演變過程,實現了鋰離子電池化成過程的實時可視化監控,有望為鋰電行業電解液篩選及化成工藝的優化提供寶貴的借鑒指導。

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